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化工學院綠色催化研究團隊王偉濤課題組在芳烴及生物質催化轉化等領域取得系列進展

2025年06月26日 10:03 文、圖/化工學院 王偉濤 點擊:[]

化工學院綠色催化研究團隊圍繞國家重大需求和學術前沿,致力于能源環境催化和含氟化合物合成兩大課題的基礎與應用研究,開展高效催化劑的設計合成和綠色催化過程的開發及應用相關科學問題的研究工作。近年來,在光、電、熱催化實現高效低碳烷烴脫氫、超臨界流體介質中綠色催化、含氟高分子合成、生物質和碳一資源的催化轉化、電解水產氫和氧的催化體系開發等方面開展了大量工作并獲得諸多成果。近期,綠色催化團隊王偉濤老師課題組在芳烴及生物質的綠色催化轉化為高值化學品方面取得一系列重要進展,相關成果在Chemical Engineering Journal、Separation and Purification Technology和Journal of catalysis等國際學術期刊上連續發表5篇研究型論文。

1. 雙缺陷光催化體系實現無溶劑一鍋法高效合成亞胺

團隊開發出一種N、S雙缺陷CdIn2S4/C3N4的Z型異質結光催化劑,成功實現無溶劑條件下醇氧化與硝基芳烴還原的串聯耦合反應,高效合成亞胺類化合物。在可見光照射下,該催化劑實現了苯甲醇選擇性氧化為苯甲醛、硝基苯還原為苯胺的串聯反應,最終亞胺產率達78.6%,選擇性98.0%,生成速率高達786 μmol·g-1·h-1,這一性能超越了目前報道的所有溶劑型及無溶劑型光催化體系。該工作以“N, S dual defected CdIn2S4/C3N4 enhancing one-pot solvent-free photocatalytic synthesis of imine from alcohol oxidation and nitroaromatic reduction under visible light”為題發表在《Separation and Purification Technology》。20級博士姜旭祿為第一作者,王偉濤副教授和劉昭鐵教授為通訊作者。

2. 花狀異質結光催化劑實現無溶劑芐胺高效氧化合成亞胺

團隊開發出狀BiOX/TiO2(X=Cl, Br, I)異質結光催化劑,在無溶劑條件下實現芐胺高效氧化合成N-芐叉芐胺,突破了傳統溶劑型催化體系的效率瓶頸。在可見光照射下,BiOCl/TiO2異質結催化劑展現高達6316 μmol·g-1·h-1的N-芐叉芐胺生成速率,選擇性達99%,芐胺轉化率為87%。這一性能不僅遠超無溶劑體系此前報道的最高形成速率(<5100 μmol·g-1·h-1),甚至可與傳統溶劑型催化體系媲美。該工作以“Boosting the solvent-free photocatalytic oxidation of benzylamine to N-benzylenebutylamine over BiOX/TiO2 heterojunction nanoflowers”為題發表于《Separation and Purification Technology》。21級碩士張婷為第一作者,王偉濤副教授和劉昭鐵教授為通訊作者。

3. 無溶劑光催化體系突破芐醇氨氧化合成腈類化合物技術瓶頸

團隊開發出In2O3/Au/POCN三元Z型異質結光催化劑,首次實現無溶劑條件下芐醇有氧光催化氨氧化制備苯甲腈。通過構建In2O3與磷氧共摻雜氮化碳(POCN)的Z型異質結,并引入金納米顆粒作為電子橋,顯著提升了光生載流子的分離效率。研究首次揭示了無溶劑反應中生成水的負面影響:水會占據催化劑活性位點并促進腈水解為酰胺,而添加4?分子篩可通過除水使收率提升31.7%,這一發現為無溶劑催化體系的優化提供了關鍵策略。該工作以“Solvent-free direct aerobic photocatalytic ammoxidation of benzyl alcohol to benzonitrile on In2O3/Au/POCN”為題發表在《Journal of Catalysis》。20級博士姜旭祿為第一作者,王偉濤副教授和劉昭鐵教授為通訊作者。

4. 電化學重構策略助力生物質高效轉化

團隊開發出一種通過電化學重構制備的高效電催化劑Co(OH)2-NiSe@NF-R,成功實現5-羥甲基糠醛(HMF)電催化氧化制備2,5-呋喃二甲酸(FDCA)的高選擇性轉化。研究團隊通過設計Co(OH)2-NiSe@NF前驅體,在堿性介質中經電化學重構形成富含高價活性位點(CoOOH和NiOOH)的催化劑表面。研究揭示了Co(OH)2-NiSe@NF重構機理:重構過程中硒元素被氧化為硒酸鹽(SeO42-)并附著于氫氧化物表面,通過降低晶格羥基脫氫能壘,促進高價金屬活性位點的形成。該工作以“Revealing the electrochemical reconstruction behavior of Co(OH)2-NiSe for efficient the electrooxidation of 5-hydroxymethylfurfural”為題發表在《Chemical Engineering Journal》。23級博士生朱嘉琦為第一作者,王偉濤副教授、劉昭鐵教授和韓布興研究員為通訊作者。

5. 生物質烷基化反應中的酸堿點作用機制的深入探討

在熱催化生物質轉化方面,團隊設計并制備了一系列不同酸堿種類/密度的多功能催化劑,通過系統研究5-羥甲基糠醛(HMF)在醇中的轉移加氫、醚化、縮醛化、開環和脫醚化等多種可能發生的單元反應,成功獲得了多種高選擇性產物,如5-異丙氧甲基呋喃甲醛、5-異丙氧甲基呋喃醇、5-異丙氧甲基呋喃醇和2,5-呋喃二甲醇,并揭示了在不同催化條件下,HMF與醇類在不同催化位點上的轉化路徑(圖1e)。基于提出的反應路徑,首次實現了HMF在多活性位點催化劑上轉化為呋喃三醚產物的過程,展現出優異的活性和選擇性。該工作以“Insight into the Reaction Route and the Effect of Br?nsted and Lewis Acid for Alkylation of 5-Hydroxymethylfurfural”為題發表在《Chemical Engineering Journal》。22級博士生王歡為第一作者,王偉濤副教授、劉昭鐵教授和韓布興研究員為通訊作者。

原文鏈接:

[1] https://doi.org/10.1016/j.seppur.2025.133204

[2] https://doi.org/10.1016/j.seppur.2024.130021

[3] https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115861

[4] https://doi.org/10.1016/j.cej.2025.164632

[5] https://doi.org/10.1016/j.cej.2024.157812

(核稿:黃文歡 編輯:趙誠)

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